Historie místa, kde se zámek nalézá, sahá do 15. století. V té době zde byla připomínána tvrz, která byla majetkem české královské komory. Na jejím místě byl v 16. století vystavěn panský kamenný dům a v letech 1690 - 1693 nevelký barokní zámek, jehož stavebníkem byla rytířská rodina Lamottů z Frintroppu. Členy tohoto francouzského šlechtického rodu můžeme zařadit do kategorie důstojníků, kteří byli za služby rakouskému císaři v době třicetileté války odměňováni statky zkonfiskovanými české šlechtě. Roku 1740 koupil toto panství František z Valdštejna, z větve mnichovohradišťské. Protože Valdštejnové sídlili na Mnichově Hradišti, přestal být sychrovský zámek trvalým sídlem vrchnosti. Takřka osmdesát let zde nedocházelo k žádným výraznějším změnám a objekt byl využíván pro hospodářské účely a k ubytování služebnictva. Situace se radikálně změnila 30. srpnem 1820, kdy se novým majitelem Sychrova a svijanského panství stal kníže Karel Alain Gabriel Rohan. Tímto rokem začíná stopětadvacetiletá éra Rohanů na Sychrově a doba největší slávy zámku. Kolébkou rodu Rohanů byla Bretaň, kde o nich můžeme vystopovat nejstarší zmínku již v roce 951. V průběhu staletí se jejich postavení upevňovalo, až se zařadili mezi deset nejvlivnějších šlechtických rodů ve Francii a jako přímí bratranci francouzských králů získali i titul princů z královské krve. Rod tvořilo několik linií, jejichž příslušníci zaujímali významné úřady - vojenské, politické i církevní. Po Velké francouzské buržoazní revoluci opustili Francii a usadili se v rakouské monarchii. Na rozdíl od jiných šlechtických uprchlíků, kteří se vraceli zpět do Francie (v době Napoleona I. a hlavně v období restaurace Bourbonů - tj. za Ludvíka XVIII. a Karla X.), zůstali Rohanové v Čechách, i když byli později k návratu přímo vyzváni.

Hlavním sídlem rodu byl právě Sychrov, který ovšem v podobě zchátralého barokního zámečku nevyhovoval požadavkům kladeným na sídlo vévodské a knížecí. Již za prvního majitele, knížete Karla Alaina Gabriela Rohana, se uskutečnila velkolepá empírová přestavba (dokončena v roce 1834). Stavební vývoj zámku ovšem pokračoval především za knížete Kamila Josefa Filipa Idesbalda Rohana, kdy se rodila dnešní novogotická podoba Sychrova. Romantická novogotická přestavba z let 1847 - 1862, uskutečněná dle projektu profesora akademie výtvarných umění Bernarda Gruebera, zařadila Sychrov mezi nejvýznamnější památky historizujících slohů 19. století (jako jsou například Hluboká nad Vltavou, Hrádek u Nechanic, Lednice,...). Veškeré práce byly svěřeny výhradně domácím umělcům a řemeslníkům. Mezi nimi zaujímal významné místo Petr Bušek, řezbář, který svým tvůrčím a osobitým talentem vtiskl všem interiérům zámku vysokou uměleckou hodnotu a neopakovatelnou atmosféru. Jeho práce byla doplněna činností řady dalších umělců a řemeslníků (sochař Emanuel Max a Vincenc Smolík, čalouník Ludvík Grein, truhlář Petr König, kovář Jan Novák, ...). Mimořádnou pozornost věnoval kníže Kamil Rohan i zámeckému parku v anglickém stylu, který za jeho života dosáhl nebývalého rozkvětu a byl předlohou pro vznik řady dnes významných arboret, jako jsou například Průhonice nebo Konopiště. V tomto období bylo dosaženo vzácné harmonie mezi exteriérem zámku, jeho interiéry a parkem.
Přelom dvacátých a třicátých let 20. století zámku přinesl funkcionalistickou úpravu, která nejenom změnila částečně exteriér stavby (byly odstraněny různé ozdobné novogotické arkýře a atiky, omítka z původně omítnutých věží byla odstraněna a nahrazena lomovým zdivem,....) ale i jeho interiéry. V řadě místností byly sejmuty Buškovy bohaté řezbářské ozdoby (např. výplně stropu ve schodišťové hale), francouzské tapety z tlačené vepřovice. Novogotické vybavení bylo nahrazováno novým, moderním.
Po skončení druhé světové války byl zámek zkonfiskován na základě dekretu č. 12/1945 Sb. a stal se státním majetkem. Zpočátku sloužil jako sběrna konfiskovaného majetku a od 1. května 1950 byl v malém rozsahu zpřístupněn veřejnosti. V průběhu 70.let se jeho prohlídková trasa rozšířila na východní křídlo a chodbu jižního zámeckého traktu s Památníkem Antonína Dvořáka. Od počátku devadesátých let probíhá rozsáhlá rekonstrukce a restaurování exteriérů, interiérů i zámeckého parku, jejímž cílem je co nejvíce přiblížit zámek Sychrov do doby jeho největšího rozkvětu, tj. ke stavu z druhé poloviny 19. století.